CASTEP permet d'optimiser une structure en réduisant son énergie. La position des atomes est modifiée autour de leur position initiale en leur appliquant une force et l'énergie de la nouvelle configuration calculée, cela plusieurs fois jusqu'à atteindre le seuil de convergence fixé. Il est également possible de libérer les paramètres de maille (vecteurs de maille et volume de la cellule).

            Exemple de script de lancement de calcul d'optimisation géométrique